بیمارستان شهيد رجايي از سال 1363 فعاليت خود را به عنوان مركزي جهت مراقبت از جانبازان با آسيب هاي نخاعي شروع كرد و از سال 1371 به دنبال بروز اختلالات عصبی ناشی از عوارض جنگ که رزمندگان را درگیر کرده بود این مرکز اقدام به بستري جانبازان اعصاب و روان نمود. از سال 1382 با دریافت پروانه تأسيس و بهره برداري از وزارت بهداشت و درمان رسماً با عنوان بيمارستان تخصصي اعصاب و روان فعاليت خود را با 60تخت فعال ادامه داد.در سال 1389 از طریق پیگیری های فراوان با دانشگاه علوم پزشکی اصفهان ، معاونت درمان دانشگاه و وزارت بهداشت ، درمان و آموزش پزشکی در تاریخ 89/7/24 چهل تخت به مجموع تخت های بیمارستان اضافه گردید و 100 تخت خوابی شد.
این بیمارستان از سال 1395 زیر نظر شرکت متد می باشد و در حال پیگیری دریافت مجوز 250 تخت مصوب از وزارت متبوع می باشد و با عنایت به مساحت 75000 متر مربع بیمارستان، این مرکز در حال حاضر بزرگترین بیمارستان غیر دولتی روانپزشکی در سطح استان و نیز بزرگترین بیمارستان روانپزشکی بنیاد شهید در سطح کشور می باشد.